must be ~ で 「~に違いない」の意味です。
チャロのライフグローブが光り輝くのを見て、ゲンブが言ったセリフです。
エピソード6で、カノンがチャロにソーセージを持って来てくれたときのセリフは、
You must be hungry. Eat. (きっとお腹が空いているんでしょう? お食べなさい)でした。
with ~ は 「~と一緒に、~を持って」の意味ですから with satisfaction で「満足感を持って」つまり「満足そうに」となります。
I read the book with interest. (その本を興味深く読みました)
Fragile — Handle with Care! (ワレモノ注意!)[輸送品のパッケージに表示されます]